电影《周处除三害》讲述了台湾三大通缉犯中排名第三的陈桂林的故事。陈桂林认为自己已经堕落成为极端恶劣的人，但在通缉犯榜单上，他连前两名都未能登顶，这让他感到极度不满。因此，他下定决心要除掉前两名通缉犯，成为真正的“榜一大哥”。
陈桂林首先找到排名第二的香港仔，并成功将其杀害。然而，他并不知道香港仔实际上是警方安插在通缉犯中的卧底线人。随着香港仔的死亡，警方紧随其后找到了陈桂林，并展开了对他的追捕。
为了逃避警方的追捕，陈桂林逃到了内地，并找到排名第一的通缉犯牛头。在一场激烈的较量后，陈桂林成功击败了牛头，取而代之成为新的“榜一大哥”。
然而，陈桂林的行为也引起了警方的关注。在警方的围追堵截下，陈桂林最终选择了自首。
这个故事的历史背景源自中国正史，确有其事。故事见于《晋书·周处传》和《世说新语》。明朝时，黄伯羽将其改编为《蛟虎记》传奇，广为流传，京剧中至今仍有《除三害》的剧目。
故事中，周处为义兴阳羡人，由于身材魁梧、武力强大而被称为“三害”之一，与一只猛虎和一条孽蛟共同。周处决心改过自新，成功斩杀猛虎和孽蛟，最终成为有益于社会的人。这个古老的典故被用来比喻一个人勇于自我革新，战胜自身缺点和外界困难，实现内心成长的过程。